Der Band enthält Arnims Briefwechsel während seiner Bildungsreise von Anfang 1802 bis Ende 1804: 117 überlieferte und erschlossene Briefe von ihm, 89 an ihn sowie detaillierte Erläuterungen. Ein erheblicher Teil der edierten Texte, darunter Konzepte und Exzerpte Arnims, wird erstmals oder erstmals vollständig nach Handschriften gedruckt: 29 von Arnim, 28 von anderen. Wesentliche Reisestationen waren Regensburg, Wien, München, der Rhein zwischen Frankfurt und Koblenz, Zürich, Genf, Paris, London, Südengland und Schottland. Arnim korrespondierte mit Familienangehörigen und Reisebekanntschaften, unter denen sich exorbitante Frauen befanden (Madame de Staël, Juliane von Krüdener, Dorothea Veit, Helmina von Chézy, Bettina Brentano). Den Hauptanteil bildet die frühe Freundschaftskorrespondenz mit Clemens Brentano, die während der Arnimschen Reisejahre zu einem der außerordentlichsten Briefwechsel der deutschen Literatur geriet. Er ist nunmehr für die ersten Jahre der Beziehung so vollständig und genau wie möglich dokumentiert. Bedeutsam ist er vor allem wegen der großartigen Unkonventionalität der Briefe, die in der Übergangszeit von der sich auflösenden Jenaer Romantik zur sich herausbildenden Heidelberger eine in ihrer Originalität noch kaum angemessen erfaßte Phase der deutschen Romantik bezeugen. Die Briefe sind großenteils Briefdichtungen nicht nur in dem Sinn, daß sie Gedichte enthalten, sondern vor allem in dem universalpoetischen der frühromantischen Ästhetik. In diesem Sinn bilden sie eine indirekte Gegen- und Komplementärkorrespondenz zum etwa gleichzeitigen Goethe-Schiller-Briefwechsel, dessen Partnern es eher darauf ankam, mittels ihrer Briefe große Kunst statt großer Briefkunst zu produzieren.